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用紫外/芬顿试剂净化室内挥发性有机气体...

时间:2011-11-04 09:51来源: 作者: 点击:等待统计信息……
摘要:摘要 本文以销基苯为例,实验分析了利用紫外线/芬顿试剂(UV/Fenton)净化室内可挥发性有机气体(VOCs)的机理、过程、影响因素和处理效果,反应在很短的时间内进行,最终产物是二氧化碳和水。过程中形成的羟自由基……
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摘要 本文以销基苯为例,实验分析了利用紫外线/芬顿试剂(UV/Fenton)净化室内可挥发性有机气体(VOCs)的机理、过程、影响因素和处理效果,反应在很短的时间内进行,最终产物是二氧化碳和水。过程中形成的羟自由基·OH具有极强的氧化性,并引发了与气态污染物间的链式反应。并针对空调通风系统中应用的可行性和具体途径,提出了我们的一些看法
关键词 VOCs UV/Fenton法 净化 羟自由基 
1 前言
  
  室内挥发性有机物(VOCs)恶化了室内空气品质,使传统的空气处理方法受到了挑战。对于复杂的VOCs成分,具有明显针对性的敏感检测器的研究和生产还不能满足实际需求。目前采用的高级氧化处理(例如臭氧和多种光催化氧化材料)对有害气体具有普适性。然而利用臭氧氧化方法处理室内空气,由于它的安全性面在一定程度上受到限制。TiO2及表面修饰的各种光催化剂的应用规模还较小,此外与TiO2材料接触的支撑材料还会在实施过程中出现老化等问题。
  Fenton氧化法自1894年H.J.H.Fenton发明以来,在废水处理中得到广泛应用[1~9]。这种由H2O2和金属盐(Fe2+)组成的引发体系分解活化能很低,在室温下就可引发污染物的氧化还原反应。亚离子作为催化剂,使其分解活化能较H2O2单独分解的活化能大大降低。加入紫外线外光(UV)辐射,可显著提高芬顿试剂的氧化效果。
  硝基苯是难溶难降解的剧毒油状物质。销基是强钝化基,销基苯须在较强的条件下才发生亲电取代反应,生成间位产物。本文以销基苯废气作研究对象,讨论了它的氧化机理、实验方法、影响因素,并对空调通风系统中的应用提出我们的一些看法。
  
2 硝基苯的氧化机理[4、5]
  
  室温下芬顿试剂可发生如下反应:
       
  受到UV辐射时,下述离解过程可同时进行
      
      

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  其中羟自由基·OH具有极强的氧化性,作为活性中间体,反应中只能瞬间存在,它不仅能使有机污染物降解、矿化,还可使相邻的同种或不同种分子反应过渡到新的激发态。
     
       
       
  硝基苯废气降解的过程由液相开始, 溶液对硝基苯的吸收是净化过程的重要环节。反应产物主要为二氧化碳,有机酸及NO2-等。
  
3 实验方法与分析[10]
  
  3.1 实验方法
  实验流程如图1。废气由反应器底部布气头进入,自下而上与Fenton溶液充分接触、反应,UV辐照可同时进行。净化后的气体由顶部排出,或进行循环处理。

                                  图1 UV/Fenton法处理硝基苯废气流程简图

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          1-气温泵; 2-空气过滤器;3-调节阀;4-气体流量计;5-配气瓶;6-缓冲瓶;
           7-UV/Fenton反应器;8-采样口;9- Fenton试剂;10-排空口;11-紫外灯;
                  12-循环气泵;13-排气口;14-循环液泵
利用气相色谱法(电子捕获)分析处理前后硝基苯浓度。
  配制初始硝基苯废气浓度C0=200mg/m3,涤洗器内pH调整为4,加入Fe2+,使[Fe2+]=20 mg/L,反应器温度15℃,循环气泵流量Q=1L/min,反应时间为1h。
  
  3.2 影响因素和分析
  硝基苯在UV/Fenton作用下具有较好的去除效果,且H2O2浓度对去除效果有明显影响。去除效率随H2O2浓度增大而增大,到33mg/L时,去除效果较好,而当H2O2用量再增大,效果并不随之增高。这是因为在一定浓度范围内,随H2O2浓度增大,被紫外光和Fe2+所产生的·OH增多,氧化性增强,大量的·OH有助于克服苯环上-NO2的吸电子作用。但H2O2过高,所产生的·OH有助于克服苯环上的-NO2吸电子作用。但H2O2过高,所产生的·OH在没有与有机物反应之前就相互碰撞而重新生成了H2O2[7],从而出现降解率反而下降的趋势。

(责任编辑:admin)

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